Il débute sa formation artistique au Centre d'Aquarellistes et se rend à Paris en 1889 pour y vivre et étendre ses connaissances. Dans la capitale française, il retrouve le peintre R. Casas qu'il connaissait de Barcelone, le sculpteur E. Clarasó et M. Utrillo. Comme ses compagnons, le contact direct avec la peinture impressionniste française influencera considérablement son oeuvre, du point de vue de la thématique comme de la technique.

À son retour à Barcelone, en 1890, il présente son travail à la Salle Parés (Petritxol, 5) avec ceux de R. Casas et E. Clarasó. Cette exposition aura un grand retentissement, en particulier grâce à la critique qu'en fera La Vanguardia. C'est cependant celle de l'année suivante, en 1891, qui marquera le plus les esprits. Parmi les travaux présentés à cette époque, on trouve Entrada al parc del Moulin de la Galette (Entrée du parc du moulin de la Galette, vers 1891; fonds MNAC) ou Retrat de Miquel Utrillo (Portrait de Miquel Utrillo, vers 1890; fonds MNAC), toutes deux réalisées à Paris.

Entre 1890 et 1892, Rusiñol i Casas publie plusieurs articles dans La Vanguardia, avec des textes de Rusiñol et des illustrations de R. Casas, où ils décrivent la bohème parisienne aux Catalans. Toujours en 1892, se tient la Première Fête Moderniste de Sitges, où il expose avec R. Casas et d'autres peintres locaux. Dès lors, Sitges jouera un rôle majeur pour le mouvement; Rusiñol, qui en est le promoteur, s'y installe dans la maison connue sous le nom de Cau Ferrat, actuallement musée dedié à Rusiñol, ainsi baptisée en raison de la collection de fer forgé et d'objets artistiques qu'elle renferme. Cette localité bénéficiera d'une grande part de sa production, traitée ici un peu à la manière de ce qu'il avait fait avec Paris, mais avec davantage de luminosité comme, par exemple, Interior de Sitges (1894; fonds MNAC).

Avec ses amis, R. Casas et M. Utrillo, il fonde en 1897 la taverne Els Quatre Gats (Montsió, 3 bis, Barcelone), siège des débats et des spectacles des intellectuels majeurs du Modernisme.

Tout au long de sa vie, S. Rusiñol fera de nombreux voyages et séjours à Paris, ainsi qu'en Italie; il découvrira ainsi la peinture classique. Après un voyage à Grenade, il les imitera presque exclusivement à un seul sujet: les jardins.

En tant qu'écrivain, il touche à la poésie et au théâtre, domaines dans lesquels il rencontre le succès, notamment avec L'heroi (1903) et L'auca del senyor Esteve (1907). En peinture comme en littérature, S. Rusiñol traversera une étape davantage symboliste au tournant du siècle.