Il étudie à l'École d'Architecture de Barcelone où il a pour professeurs L. Domènech i Montaner et d'autres architectes dont les styles artistiques guignent déjà du côté du Modernisme. Il obtient son diplôme d'architecte en 1891. Grâce à sa carrière professionnelle, mais aussi pour son rôle d'historien, il deviendra l'un des artistes les plus représentatifs du Modernisme.
Tout jeune, il se fait remarquer pour sa maîtrise de l'architecture romane, avec la publication, dans la revue La Renaixença d'articles sur l'archéologie et l'architecture catalane, domaine au sujet duquel il finira par écrire L'arquitectura romànica a Catalunya (L'architecture romane en Catalogne, 1909-1916), avec la collaboration d'A. Falguera et Josep Goday.
En 1892, il obtient la place d'architecte municipal de Mataró, ville où il exécute quelques chantiers publics. Il commence aussi à recevoir des commandes privées comme, par exemple, la construction de la Casa Garí (1898; Camí de Sant Miquel del Cros, 9, Argentona).
La Casa Martí (1895-1896; Montsió, 3 bis), de style néogothique, dont le rez-de-chaussée abrite la fameuse taverne Els Quatre Gats sera sa première construction à Barcelone. A. Gallissa, en 1896, prend en charge la direction des travaux: ce sera la première collaboration entre les deux architectes. Cette première commande sera suivie de nombreuses autres, comme la Casa Amatller (1898-1900; Passeig de Gràcia, 41), la Casa Macaya (1899-1901; Passeig de Sant Joan, 108), l'Ancienne fabrique Casaramona (1910-1913; Marquès de Comillas, 6-8, qui accueille la CaixaForum depuis 1998) et la Casa Pich i Pon (1921; Plaça de Catalunya, 9), considérée noucentista, pour n'en citer que quelques-unes. De toutes, il émane une nette influence de l'architecture gothique du nord de l'Europe, associée à des éléments de longue tradition catalane.
À part le bâtiment, il participe aussi à des projets de décoration pour des établissements comme le café Torino (1902; Passeig de Gràcia, 18; disparu), avec A. Gaudí et P. Falqués, ou la pharmacie Sastre i Marquès (1905; Hospital, 109; disparue), entre autres.
On trouve sa signature en divers endroits de Catalogne, comme Lloret de Mar, Terrassa ou Sant Sadurní d'Anoia et d'autres villes d'Espagne.
Sa volonté de moderniser le pays le pousse à s'impliquer très tôt dans la vie politique catalane, d'abord en qualité de conseiller municipal à la Mairie de Barcelone, puis comme député au parlement et, finalement, en tant que président de la Mancomunitat de Catalogne (1917).
En 1942, il est nommé président de l'Institut d'Estudis Catalans.