La Diputació de Barcelone dispose d'un patrimoine architectonique de grande valeur, dont deux édifices modernistes particulièrement remarquables. En premier lieu, le Palais Güell, la résidence construite par Gaudí, entre 1886 et 1888, pour le compte de celui qui allait devenir son mécène, Eusebi Güell. Il s'agit de l'une des premières oeuvres de Gaudí dans laquelle il laisse entrevoir les traits qui vont caractériser son oeuvre, tels les solutions constructives et l'importance qu'il accorde à la valorisation des contenus symboliques de l'édifice. La Diputació, qui en est titulaire depuis 1945, y a ouvert le Musée des Arts de la Scène. Depuis quelques années, la maison fait l'objet d'une réhabilitation afin de lui redonner la somptuosité qui en émanait lorsqu'elle était habitée par la famille Güell.

Par ailleurs, la Casa Serra fut conçue par Josep Puig i Cadafalch en tant que palais résidentiel (1903-1908), dans un style proche du Noucentisme. Dans les années d'après-guerre, elle abrita une école religieuse, puis en 1987, elle devint le siège de la Diputació de Barcelone, après une transformation audacieuse menée par Federico Correa et Alfons Milà.